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★ 生态矿山 ★

皖北煤矿区农田土壤-小麦中重金属分布特征及健康风险评价

何建国1,2,3,王新富1,2,马 荣1,2,王彦君1,2,吴求刚1,2,章 梅1,2,3

(1.江苏地质矿产设计研究院(中国煤炭地质总局检测中心),江苏省徐州市,221006;2.中国煤炭地质总局煤系矿产资源重点实验室,江苏省徐州市,221006;3.中国矿业大学,江苏省徐州市,221008)

摘 要 为了研究矿区农田土壤-小麦中重金属分布及农作物中重金属的迁移特征,以皖北恒源煤矿为研究对象,在矿区范围内采集了16个农田土壤和对应的小麦样品进行测试分析,应用内梅罗指数法评价了矿区内农田土壤重金属的污染状况,采用回归模型分析研究土壤-根系、根系-茎-籽粒中重金属的迁移转化,并利用靶标危害系数法评价了小麦籽粒中重金属对人身健康的影响。研究结果表明: 研究区农田土壤中的Cu、Zn、Mn、Pb、Hg、Cd、As、Cr和Ni等8种重金属元素含量低;小麦籽粒中重金属含量也未超出标准限量值;在小麦根、茎、籽粒等器官中, Mn、Pb、Cd、As、Cr和Ni在小麦根部含量最大,Hg 较多地分布在小麦的茎中,Zn 和Cu 更易向上迁移至小麦的籽粒中;小麦籽粒中的Pb、Hg 、Cd、As和Cr等重金属的单一重金属元素的靶标危害系数THQ和多种重金属元素的复合危害系数TTHQ均小于1。

关键词 土壤;农作物;重金属污染;迁移;安全评价

煤矿开采过程中伴随着大量矿井水、煤矸石等大宗固废排放,相应产生一定量的Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni 和Zn等重金属污染物,这些污染物经地表径流、淋溶、沉降等途径进入到土壤中,导致土壤中重金属积累富集,进而污染土壤[1-3]。在农业生产活动中,耕种于污染土壤中的农作物及瓜果蔬菜最终随食物链富集到动物及人体中,不仅破坏生态安全,而且危害人类健康[4-6]。因此,开展煤矿区土壤重金属污染及重金属在农作物中富集特征研究,具有重要意义。

国内外学者们相继开展了煤矿区土壤、农作物及浅层地下水中重金属的污染现状、迁移、富集及相互作用规律的研究。Bhuiyan 等[7]研究人员和Halim等[8]研究人员对孟加拉国煤矿周边土壤重金属污染进行了相关的研究,研究发现了矿区土壤受到重金属污染;王兴明等[9]研究人员对淮南新庄孜煤矿矸石山周边土壤和农作物中重金属研究中发现了Zn、Cr在黄豆、水稻等农作物中的分布特征;董霁红[10]系统地分析了煤矸石和粉煤灰充填复垦场地土壤的污染状况及小麦中重金属的分布趋势;熊鸿斌等[11]研究人员在对淮南煤矿土壤的研究中发现,土壤中重金属的含量与矸石山的距离没有明显规律;刘旭等[12]研究人员在对淮南潘集矿区农作物的研究表明,Cu、Zn易于富集在小麦的茎和叶中,Pb、Cd、As大部分都积聚在根部;苏海民等[13]研究人员对宿州市煤矿周边农田土壤重金属含量进行分析后发现,土壤中的重金属含量随距矿距离的增加呈下降趋势。

皖北地区是我国重要的商品粮基地和煤炭能源基地,开展矿区农田土壤-农作物重金属污染特征及健康风险研究不仅符合国家绿色发展政策导向,而且对矿山绿色开采和可持续发展以及生态环境改善、塌陷区复垦也具有重要意义[11]

1 研究内容及其方法

1.1 研究区概况

恒源煤矿地处淮北平原中部,属于近代黄泛冲积平原,面积约为19.1 km2,区内地势平坦,土壤以砂姜黑土为主,农作物以小麦、大豆、玉米等旱作物为主。

1.2 样品采集

在2020年6月下旬小麦收获季节采集研究区内16件小麦样品,并在小麦采集点采集16件土壤样品,其中在煤矸石周边加密采样,分别采集4件小麦和土壤样品,研究区及采样位置如图1所示。

图1 研究区及采样位置

小麦采样采用对角线法,每个采样点采集小麦30株左右,将采集5个点位的小麦样品混合成一个小麦样品;待小麦收割完毕后,在小麦采样点附近收集土壤样品,用土壤采样器采集表层土壤(0~20 cm),将5个分样均量混合,利用四分法缩分至1.25 kg ,装入聚乙烯塑料袋中,贴好标签并进行采样记录。

1.3 样品处理与测试

采集土样进行预处理,去除杂物后再自然风干,利用玛瑙研钵磨碎过筛保存,待测。采集的小麦样品按照籽粒、茎、根分开保存,清洗干燥后研磨待测,具体检测项目、依据及分析方法见表1。

表1 土壤及小麦检测项目、依据及分析方法

样品名称分析项目检测依据分析方法土壤Cd、Pb、Cr、Cu、Zn、Mn、V、Ni、HJ7812016ICPMS电感耦合等离子体质谱仪P、K2OH632-2010波长色散X荧光光谱仪SDZ/T 0279.28-2016碘量法AsDZ/T 0279.13-2016双道原子荧光光度计HgDZ/T 0279.17-2016双道原子荧光光度计pHDZ/T 0279.34-2016多参数分析仪小麦As、Ni、Se、K、Na、Zn、Mn、Fe、Mg、Ca、Cd、C、Hg、Cu、PbGB 5009.268-2016ICPMS电感耦合等离子体质谱仪

1.4 评价方法

1.4.1 土壤重金属污染评价

根据国家《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[14],采用单因子指数法和内梅罗综合污染指数法对土壤中的重金属进行评价分析[15-17],单因子污染指数与内梅罗污染指数评价标准见表2。

表2 单因子污染指数与内梅罗污染指数评价标准

等级划分单因子指数内梅罗综合指数描述1级Pi≤0.7P≤0.7无污染2级0.7 3P>3重度污染

单因子指数法计算公式见式(1):

(1)

式中:Pi——土壤中重金属污染物的单因子指数,划分标准见表2;

Ci——土壤污染物的实际测定含量,mg/kg;

Si——土壤重金属环境质量标准(GB15618-2018)。

内梅罗综合污染指数法计算公式见式(2):

(2)

式中:P——土壤内梅罗综合指数,划分标准见表2;

土壤中重金属污染物单因子指数的平均值;

Pi,max——土壤中重金属污染物单因子指数的最大值。

1.4.2 小麦健康风险安全评价

土壤中重金属中的Cd、Pb、Hg、Cr和As具有富集性、持久性,是影响食用农产品安全性因素之一[18-20]。本文采用靶标危害系数法(Target hazard quotient,THQ)对研究区内小麦中的Cd、Pb、Hg、Cr和As这5种元素进行污染状况分析,评价研究区小麦的摄入健康风险[21-23],计算公式见式(3)和式(4):

式中:THQ——单一重金属元素的靶标危害系数;

Ef——暴露频率,350 d/a(设置参考值为:1 a中暴露天数为350 d);

Ed——暴露年限,a(设置参考值为:成人暴露的年限为25 a);

Fir——日均作物摄入量,kg/d(成人日均摄入作物量为0.140 2 kg/d);

C——作物中重金属质量分数,mg/kg;

Rfd——重金属日均摄入量参考剂量,mg/(kg·d);

Wab——成人体重,kg;

Ta——平均暴露时间(365×Ed),d;

TTHQ——多种重金属元素的复合危害系数。

THQ小于1时,重金属元素的摄入健康风险不明显;当THQ大于1时,重金属元素存在摄入健康风险,THQ越大健康风险越大。依据《污染场地风险评估技术导则》(HJ25.3-2014)[24]可知,研究区内的Rfd (Hg)=0.0001 mg/(kg·d),Rfd (As)=0.05 mg/(kg·d),Rfd (Cd)=0.001 mg/(kg·d),Rfd(Pb)=0.004 mg/(kg·d) ,Rfd (Cr)=1.5 mg/(kg·d)。

2 研究结果与讨论

2.1 研究区内土壤中重金属含量与评价

研究区内土壤中的8种重金属元素含量及与安徽省表层土壤重金属含量背景值[25]和《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)对比结果见表3。

表3 研究区农用地土壤重金属含量统计分析

重金属研究区最大值/(mg·kg-1)最小值/(mg·kg-1)平均值/(mg·kg-1)标准差/(mg·kg-1)中值/(mg·kg-1)变异系数/%安徽省土壤背景值背景值/(mg·kg-1/)超出个数平均值超出倍数GB156182018风险筛选值Cd0.2500.0800.180 00.0470.190260.097140.860.6Hg0.0480.0210.03280.0080.034240.3300/3.4As18.50011.0013.910 02.07014.200159.000150.5525.0Pb30.90022.8027.030 02.67027.5001026.60090.02170.0Cr83.90071.3077.050 04.24076.700666.500150.16250.0Cu33.50021.3027.460 03.42027.8001220.400150.35100.0Ni41.90028.4035.210 03.74035.9001129.800140.18190.0Zn92.00058.6075.430 09.02074.5001262.000140.22300.0

研究区土壤的pH 值为7.99~8.75,平均值为8.28,变异系数仅为2%,总体表现呈弱碱性。土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的平均含量分别为0.18、0.03、13.91、27.03、77.05、27.46、35.21和75.43 mg/kg,超出安徽省土壤背景值的0.86、0、0.55、0.02、0.16、0.35、0.18、0.22倍,但未超出国家《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)的限值。

从表3可以看出,8种重金属中除Cd和Hg外,其余重金属的变异程度均小于15%,说明农田土壤中重金属含量数据的离散性较小[26-27],原生土壤受到的重金属污染扰动性较小。采用内梅罗综合污染指数法对重金属的污染状况进行了评价,土壤单因子及内梅罗指数评价结果见表4,全区16个采样点分析值均小于1,表明研究区土壤不存在污染。

由表4可以看出,As的单因子污染指数大于0.7的点位有1个,小于0.7的有15个,Hg、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn等金属在各点位单因子污染指数均小于0.7,因此研究区耕地除了重金属As存在部分积累外,其余土壤重金属均未受重金属影响。

2.2 小麦中重金属污染特征及相关性分析

小麦不同部位重金属含量特征见表5。

表4 土壤单因子及内梅罗指数评价结果

送样编号单因子指数AsCdCrCuHgNiPbZn内梅罗污染指数污染等级HYT010.4520.1830.2940.2130.0100.1490.1340.2080.248清洁HYT020.5160.2500.3060.2620.0100.1790.1440.2470.284清洁HYT030.5680.3330.3140.2890.0120.1990.1630.2700.314清洁HYT040.5280.3670.3090.2650.0100.1710.1490.2420.293清洁HYT050.5000.4170.2890.2530.0120.1740.1720.2490.281清洁HYT060.6200.3330.3260.3220.0110.2060.1780.2840.341清洁HYT070.5680.2670.3070.2890.0070.1890.1550.2610.311清洁

续表4

送样编号单因子指数AsCdCrCuHgNiPbZn内梅罗污染指数污染等级HYT090.4680.3170.2860.2550.0140.1670.1650.2480.263清洁HYT100.6360.3500.3220.3130.0110.2080.1740.2830.349清洁HYT110.6280.2670.3360.2820.0060.1950.1620.2410.341清洁HYT120.6120.2330.3290.2780.0070.1890.1590.2360.332清洁HYT130.7400.4000.3260.3350.0090.2210.1820.3070.402清洁HYT140.4880.2670.2850.2330.0090.1650.1390.2220.269清洁HYT150.5840.3500.3060.2940.0100.1990.1730.2780.323清洁HYT160.4400.1320.2880.2360.0060.1670.1350.1950.242清洁

表5 小麦不同部位重金属含量特征

小麦样品部位样品名称重金属含量(以干基计)/(mg·kg-1)FCuZnMnPbHgCdAsCrNi根最小值0.112.237.8040.700.6800.0300.0400.1604.2045.40最大值1.208.1629.6156.002.9900.0800.3101.35019.7200.00平均值0.625.2915.5117.911.7400.0540.1230.7109.6578.98标准差0.291.445.1829.290.6000.0100.0700.3405.2840.77茎最小值0.211.834.1822.300.3510.0340.02100.1552.2622.40最大值0.724.6826.582.701.5600.1180.1680.53814.7127.00平均值0.402.7310.7847.520.6250.0720.0460.2755.249.59中位数0.342.547.2941.150.5270.0760.0340.2583.7840.55标准差0.170.907.319.630.2900.0300.0400.1003.8828.68籽粒最小值0.063.7829.626.20NDND0.0100.050NDND最大值0.297.5650.349.900.090ND0.0400.0900.814.08平均值0.105.1938.6336.240.020ND0.0200.0700.421.6标准差0.060.966.255.700.030ND0.0100.0100.221.18

从表5中列出的小麦不同部位中重金属的分布富集规律可以看出,小麦根部Mn和Ni含量较高,两者总占比在80%~90%之间,其次是Zn元素占比在3%~10%之间,其余元素均占比较小;小麦茎中重金属含量分布与根相似,Ni和Mn元素占比较高,两者总占比在78%~95%之间,其次是Zn元素,占比在3%~20%之间,其余元素均占比较小,小麦茎中的物质主要来源于小麦根部的迁移,通过变异系数及小麦茎秆物质累积分布特征可得,不同植株小麦的迁移能力有所不同,但大致分布及浓度比例相同;小麦籽粒中Mn和Zn含量两者总占比在87%~94%之间,其次为Cu元素,占比在5%~8%之间,而在根和茎中富集的Ni元素在籽粒中含量占比显著降低,可以看出镍元素在随根-茎-籽粒向上迁移过程中逐渐衰弱,其余的Pb、Hg、Cd、As和Cr等浓度含量都比较低,说明Mn和Zn易在小麦籽粒中富集。小麦根部和茎部重金属相关性分析如图2和图3所示。

图2 小麦根部重金属相关性分析

由图2可以看出,Ni元素与其余元素的相关性较差,而其余元素间的两两相关性均呈正相关关系,且相关系数大多在0.6以上,说明Ni是由根富集而来,与其余元素来源和分布机制有较大差异,主要是因为小麦生长发育中需要Ni元素参与代谢活动,因而对土壤中的Ni产生了富集现象,土壤中的Ni不仅能刺激小麦发育,促进小麦生长,而且有助于植物的光合作用,加速小麦叶茎叶绿素的合成,提高酶的活性[28]。小麦中各种重金属的变异性系数略高,说明重金属浓度在空间分布上差异较大,表明原始土壤组成在自然因素和人为活动的影响下,产生了一定变化,但这些变化均在可控范围内。

图3 小麦茎部重金属相关性分析

由图3可以看出,As与Cr、Ni呈显著正相关关系,相关性系数分别为0.83和0.76,Pb和Cu呈显著正相关,相关系数为0.74,说明As与Cr、Ni、Pb和Cu物质的来源或在小麦中的分布机制相同,其余各指标间的相关性较差,这可能与小麦茎中各类元素的来源有关。

根据《食品安全国家标准 食品中污染物限量》(GB 2762-2017)、《粮食(含谷物、豆类、薯类)及制品中铅、铬、镉、汞、硒、砷、铜、镍等八种元素限量》(NY861-2004)及《食品安全国家标准 食品中农药最大残留量》(GB 2763-2019)等相关标准,研究区的小麦仅根部镍元素超标,其余部位重金属含量均未超出标准限值。小麦籽实中均未检出Hg、苯并(a)芘、六六六和滴滴涕等指标,整体合格率达到100%。

2.3 重金属在小麦不同部位中的分布规律

不同重金属含量在同一植物不同部位中的分布存在差异[11]。小麦根、茎、籽粒中重金属的含量(干重)垂直分布特征如图4所示。

图4 小麦根、茎、籽粒中重金属的含量(干重)垂直分布特征

由图4可以看出,Zn在小麦籽粒中的含量最高,占比高达60%,在小麦的茎中含量最低,占比仅为17%;Cu在小麦的籽粒和根中的含量较高,占比分别为39%和40%,在茎中的含量略低;Hg在小麦的茎和根中的含量较高,占比分别为57%和43%,在小麦籽粒中未检测出;Mn、Pb、Cd、As、Cr和Ni等元素的含量表现为由根到籽粒依次降低,根部的含量占比均在50%以上,Pb、Cr和Ni等元素含量在小麦籽粒中的占比小于3%。可以看出重金属在小麦中较易向地上部分迁移,特别是Zn和Cu易于迁移到小麦的籽粒中。而F、Mn、Pb、Cd、As、Cr和Ni在根部含量最大,只有Hg较多地分布在小麦的茎中。

2.4 小麦健康风险安全评价

运用靶标危害系数法,对小麦中的重金属进行了对人体的健康评估见表6。

由表6可以看出,小麦中重金属靶标危害系数均小于1,对人体没有明显的健康风险。小麦籽粒中重金属的危害系数存在一定差异,危害系数大小顺序为As>Cd>Pb>Cr>Hg。小麦中多种重金属复合危险系数均小于1,平均多种重金属复合危险系数为0.565 7,最大值为0.789 0,表明不同重金属之间产生的复合污染水平较低,不存在明显的复合健康风险。

总体分析表明,小麦籽粒中的重金属含量较低,不具有明显的非致癌和致癌健康风险。即使土壤中的Hg 、As、Cd、Pb和Cr浓度较高,但较难在土壤-农作物系统中迁移,因此作物籽粒中富集的重金属含量较低,通过作物籽粒摄入的重金属健康风险也较低。

表6 小麦中的重金属健康评估

小麦THQPbCdAsCrTTHQHYM010.000 00.039 40.481 70.001 20.522 4HYM020.000 00.051 10.544 50.001 00.596 6HYM030.000 00.062 30.543 70.000 00.606 0HYM040.036 70.086 30.490 70.000 90.614 6HYM050.000 00.059 80.530 30.000 70.590 8HYM060.000 00.031 40.463 80.000 60.495 8HYM070.028 20.079 30.510 90.000 60.619 0HYM080.000 00.034 10.542 20.000 00.576 3HYM090.000 00.039 00.527 30.000 60.566 9HYM100.000 00.027 10.512 40.001 00.540 5HYM110.000 00.037 00.501 20.000 60.538 7HYM120.030 10.040 30.653 50.000 70.724 7HYM130.000 00.039 20.543 70.000 40.583 3HYM140.048 00.051 80.372 70.000 60.473 0HYM150.000 00.028 90.540 70.000 50.570 1HYM160.000 00.024 90.408 50.000 60.434 1平均值0.008 90.045 70.510 50.000 60.565 7最大值0.048 00.086 30.653 50.001 20.789 0

3 结论

研究区内农田土壤的Cu、Zn、Mn、Pb、Hg、Cd、As、Cr和Ni等8种重金属元素平均含量中超出了安徽土壤背景值的0.86、0、0.55、0.02、0.16、0.35、0.18、0.22倍,参照国家《土壤环境质量 农用土土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018),研究区土壤重金属含量远低于规定的风险筛选值,土壤污染风险低,基本可以忽略。

对照标准《食品安全国家标准 食品中污染物限量》(GB 2762-2017)、《粮食(含谷物、豆类、薯类)及制品中铅、铬、镉、汞、硒、砷、铜、镍等八种元素限量》(NY861-2004),小麦籽粒中重金属含量均未超出标准限值。

小麦根、茎、籽粒中重金属含量分布结果表明,F、Mn、Pb、Cd、As、Cr和Ni在根部含量最大,Hg较多地分布在小麦的茎中,Zn 和Cu 易于向上迁移到小麦的籽粒中。小麦籽粒中的Pb、Hg 、Cd、As和Cr等重金属的THQTTHQ均小于1,人群通过小麦籽粒摄入的重金属健康风险较低。

笔者以皖北煤矿区为研究对象,通过野外系统采样、测试分析,应用单因子指数法、内梅罗指数法评价了矿区农田土壤和小麦的重金属分布状况,并利用靶标危害系数法评价了食用当地小麦可能对人群造成的健康风险,为研究区的土壤生态环境及农作物安全建设提供科学建议。

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Distribution characteristics and health risk assessment of heavy metals in farmland soil and wheat in coal mining area of Northern Anhui

HE Jianguo1,2,3, WANG Xinfu1, MA Rong1,2, WANG Yanjun1,2, WU Qiugang1,2, ZHANG Mei1,2,3

(1.Jiangsu Design Institute of Geology for Mineral Resources (Testing Center of China National Administration of Coal Geology), Xuzhou, Jiangsu 221006, China;2.Key Laboratory of Coal Measures Mineral Resources, China National Administration of Coal Geology, Xuzhou, Jiangsu 221006, China;3.China University of Mining and Technology, Xuzhou, Jiangsu 221008, China)

Abstract In order to study the distribution of heavy metals in farmland soil and wheat and the migration characteristics of heavy metals in crops, the Hengyuan Coal Mine in Northern Anhui was taken as the research object, 16 farmland soil and corresponding wheat samples collected in the mining area were tested and analyzed, and the pollution state of heavy metals in farmland soil in the mining area was evaluated by Nemerow index method.The migration and transformation of heavy metals in soil-root system and root-stem-seed were studied by regression model, and the impact of heavy metals in wheat grains on human health was evaluated by target hazard coefficient method.The results showed that the content of nine kinds of heavy metal elements in farmland soil in the study area was low, including Cu, Zn, Mn, Pb, Hg, Cd, As, Cr and Ni; heavy metal content in wheat grains did not exceed the standard limit value; the contents of Mn, Pb, Cd, As, Cr and Ni were the highest in the roots, Hg was more distributed in the stems of wheat, and Zn and Cu were more likely to migrate up to the wheat seeds; THQ and TTHQ of heavy metals in wheat grains such as Hg, Cd, As and Cr were all less than 1.

Key words soil; crop; heavy metals pollution; migration; safety evaluation

中图分类号 X53;X752

文献标志码 A

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引用格式:何建国,王新富,马荣,等.皖北煤矿区农田土壤-小麦中重金属分布特征及健康风险评价[J].中国煤炭,2021,47(4):81-88.doi:10.19880/j.cnki.ccm.2021.04.012 HE Jianguo,WANG Xinfu,MA Rong,et al.Distribution characteristics and health risk assessment of heavy metals in farmland soil and wheat in coal mining area of Northern Anhui[J].China Coal, 2021,47(4):81-88.doi:10.19880/j.cnki.ccm.2021.04.012

基金项目:中国煤炭地质总局科研资助项目(ZMKJ-2020-J04-4,ZMKJ-2019-J14)

作者简介:何建国(1982-),男,陕西绥德人,硕士,高级工程师,主要从事水文地质、工程地质、环境地质等方面的研究。E-mail:279835670@qq.com

(责任编辑 王雅琴)